พระองค์ได้ประกอบพระกรณียกิจด้านการพระศาสนาเป็นอันมาก พอประมวลได้ดังนี้

ด้านการศึกษา

ทรงชำนาญในอักษรขอม อักษรพม่า อักษรมอญ และอักษรโรมัน จากการที่ได้ตรวจชำระพระไตรปิฎกบางปกรณ์ ตามที่ได้รับมอบ ซึ่งจะต้องสอบทานอักษรไทยกับต้นฉบับอักษรขอม เกี่ยวกับอักษรพม่า และอักษรโรมัน

• พ.ศ. 2470 เป็นกรรมการตรวจบาลีไวยากรณ์ในสนามหลวง
• พ.ศ. 2471 เป็นกรรมการตรวจนักธรรมชั้นโท-เอกในสนามหลวง เป็นกรรมการตรวจบาลี ประโยค 4-5-6
• พ.ศ. 2476 เป็นปีที่เริ่มฟื้นฟูกิจการของมหามกุฏราชวิทยาลัยในยุคใหม่ ทรงรับหน้าที่เป็นกรรมการและอนุกรรมการหลายคณะ คือ อนุกรรมการตรวจชำระแบบเรียน เช่น นวโกวาท และ พุทธศาสนสุภาษิต กรรมการอำนวยการหนังสือธรรมจักษุ กรรมการ อุปนายกและนายกกรรมการมหาวิทยาลัยมหามกุฏราชวิทยาลัย ตลอดมาจนสิ้นพระชนม์

ด้านการปกครองคณะสงฆ์

• พ.ศ. 2477 เป็นกรรมการคณะธรรมยุต
• พ.ศ. 2485 เป็นสมาชิกสังฆสภา
• พ.ศ. 2486 เป็นผู้รักษาการ ในตำแหน่งสังฆนายก แทนสมเด็จพระมหาวีรวงศ์ (อ้วน ติสฺโส) วัดบรมนิวาส
• พ.ศ. 2489 เป็นผู้สั่งการในตำแหน่งสังฆนายก แทนสมเด็จพระพุทธโฆษาจารย์ (เจริญ ญาณวโร) วัดเทพศิรินทราวาส
• พ.ศ. 2493 เป็นสังฆมนตรีว่าการองค์การเผยแผ่ ซึ่งมีสมเด็จพระพุทธโฆษาจารย์ (เจริญ ญาณวโร) เป็นสังฆนายกสมัยที่ 2[10]
• พ.ศ. 2494 เป็นสังฆนายก สมัยที่ 1[11] และสังฆมนตรีว่าการองค์การเผยแผ่[12]
• พ.ศ. 2506 เป็นกรรมการเถรสมาคมโดยตำแหน่ง ตาม พ.ร.บ.คณะสงฆ์ พ.ศ. 2505
• พ.ศ. 2479 กรรมการพิจารณาร่าง พ.ร.บ. ลักษณะปกครองสงฆ์ ฉบับใหม่
• พ.ศ. 2503 เป็นสังฆนายก ครั้งที่ 2[13]
• พ.ศ. 2505 เป็นผู้บัญชาการคณะสงฆ์แทนสมเด็จพระสังฆราช

ด้านการต่างประเทศ

เสด็จไปดูการพระศาสนาในประเทศลาว มาเลเซีย สิงคโปร์ อินเดีย เนปาล ศรีลังกา ฮ่องกง ไต้หวัน เกาหลี ญี่ปุ่น เวียดนาม ตามคำเชิญของพุทธบริษัทของประเทศนั้น ๆ ทรงไปร่วมงานฉลอง 25 พุทธศตวรรษ ที่ประเทศญี่ปุ่น เป็นผู้แทนสมเด็จพระสังฆราช (วัดเบญจมบพิตร) ไปร่วมประชุมสังคายนาพระไตรปิฎกที่ ย่างกุ้ง ประเทศพม่า เมื่อปี พ.ศ. 2504

งานเผยแผ่พระศาสนา

ได้ทรงดำเนินการมาโดยตลอดไปรูปแบบต่าง ๆ พอประมวลได้ดังนี้

• พ.ศ. 2476 ทรงร่วมกับคณะมิตรสหาย ตั้งสมาคมพุทธศาสนาขึ้นเป็นครั้งแรก คือ พุทธสมาคม เพื่อเผยแผ่พระพุทธศาสนา และส่งเสริมการศึกษา
• พ.ศ. 2477 เป็นพระคณาจารย์เอกทางเทศนา (ธรรมกถึก)
• พ.ศ. 2479 เป็นกรรมการควบคุมการแปลพระไตรปิฎกภาษาบาลี และ
• พ.ศ. 2497 เป็นประธานกรรมการจัดรายการแสดงธรรมทางวิทยุในวันธรรมสวนะ